Война с Пруссией началась 14 июня 1866 года. В начале июля, после поражения австрийской армии под Кениггрецом (Богемия), пруссаки начали продвигаться к Вене. Новые военные неудачи Австрии вызвали всеобщее возбуждение против правительства, которое отняло у народа все политические права, отменило конституцию, лишило Австрию симпатий всей Европы и сделало возможной военную катастрофу. Дума города Зальцбурга подала императору просьбу о созыве рейхстага.
Тысячи раненых прибывали в Вену. Приходилось спешно устраивать госпитали в садах, манежах и общественных зданиях, заботиться о продовольствии, фураже и квартирах для войск, отступавших с севера и ожидаемых с юга. В каждой части города открывали вербовочные конторы для спешного набора добровольческого корпуса. Обмундирование и вооружение добровольцев также ложилось на город. Выплата пенсий и жалованья всем государственным служащим производилась при помощи города. Правительство показало свою несостоятельность, взвалив на городское население большую часть своих обязанностей. Крестьяне бежали из Моравии в Вену, захватив с собой скот. Вокруг города рыли окопы, на улицах устанавливали пушки. В парках белели солдатские палатки и горели костры. Вена превратилась в военный лагерь.
10 июля был опубликован императорский манифест. Император об'явил, что никогда не согласится на заключение мира, который мог бы потрясти основные устои могущества империи, и что он готов продолжать войну до последней крайности.
В это лето Зюсс, в качестве члена городской думы, принимал деятельное участие в организации и снабжении госпиталей и добровольческого корпуса. Бургомистр Зелинка попросил Зюсса составить проект обращения к императору во время аудиенции. Зюсс написал проект речи, но настроенный так же воинственно, как и его монарх, отказался упомянуть о том, что Вена просит избавить ее от боя. Зелинка, влюбленный в Вену, отверг этот проект и со слезами на глазах воскликнул: «Вы все против меня, но я не предам мой бедный город». Разорвав бумагу, он бросил ее к ногам Зюсса. На аудиенции бургомистр просил императора не подвергать Вену ужасам боя и от имени думы высказал также пожелание политических реформ. В ответ он услышал заявление, что линия Дуная должна во всяком случае обороняться на всем протяжении, но также и обещание, что по окончании войны правительство займется разрешением правовых вопросов в конституционном духе.
13 июля в Вену вступил с войсками южной армии эрцгерцог Альбрехт, одержавший победы на итальянском фронте. 21 июля была одержана морская победа при Лиссе. В августе был заключен мир в Праге, по которому Австрия была вытеснена из Германии, а в Италии потеряла Венецианскую область. Вопрос о конституционных уступках был выдвинут вновь. Произошло Австро-Венгерское соглашение, создавшее об'единенную монархию. Общими делами были признаны: иностранные, военные и финансовые.
Война сильно задержала строительство водопровода. Свой резервный фонд город израсходовал на содержание госпиталей и другие военные надобности. Министр финансов Беке не разрешил приступить к постройке. Это разрешение было получено только после смены министерства Белькреди министерством Бейста, в феврале 1867 года.
Первым шагом к осуществлению постройки было собрание землевладельцев, по землям которых должен был пройти магистральный канал. Вырабатывать соглашение должны были юристы, и Зюсс на некоторое время был свободен.
Ему пришлось участвовать в разработке плана сооружения здания придворного музея и в обсуждении предложенных проектов. Приглашенные архитекторы, в силу господствовавшей тенденции украшения Вены, предлагали проекты красивых зданий, мало заботясь об удобном и целесообразном размещении экспонатов и соответствующем освещении их. Дискуссии на заседаниях занимали много времени и доставляли мало удовлетворения. Зюссу с трудом удалось провести часть своих предложений.
Весной и летом этого года Зюсс вновь посетил Северную Италию, побывал в Кроатии и Боснии для продолжения своих исследований в южных цепях Альп. В Италии он неожиданно встретился с Карло Тоальдо, товарищем по тюремной камере. После уступки Ломбардии в 1859 году Тоальдо был освобожден и вернулся на родину. В 1866 году он участвовал в отряде добровольцев, действовавших против австрийцев в Южном Тироле. Если бы Зюсс пошел на итальянский фронт, друзья могли бы очутиться друг против друга с винтовками в руках, а теперь они братски обнимались.
Некоторые выводы Зюсса о строении Альп были уже известны в ученом мире, и к нему обращались молодые геологи, желавшие принять участие в его экскурсиях. Так, в Италии к нему присоединились Шленбах из Ганновера, Вааген и Неймайр из Мюнхена, Бенеке из Гейдельберга — выдающиеся представители молодой германской школы. В Виценце итальянские геологи пригласили Зюсса на банкет, на котором присутствовал и знаменитый поэт Алеарди, увенчанный лаврами на празднествах в честь Данте во Флоренции. На банкете до утра беседовали об искусстве и поэзии.
По пути в Тироль Зюсс с удивлением убедился, что громадный гранитный массив Сима д'Аста целиком сдвинут на юг. Изучение вицентийских цепей подтвердило резкое отличие южных Альп от северных. Продолжение первых нужно было искать на юго-востоке, в Кроатии, куда и направился Зюсс. Он посетил оставленный медный рудник Руда и железный и медный рудник Тергове, расположенный в лесу на границе Далматии. Здесь, вблизи турецкой границы, люди ходили от шахты к шахте с револьверами в карманах, так как в густых лесах на рубеже трех государств бандиты, свободно переходя границу, укрывались от преследования.
Зюссу хотелось посетить Боснию, принадлежавшую в то время Турции, но это было связано с большими затруднениями. Он смог проехать совместно с директором рудника, его женой и дочерью только до соседнего городка Нови, в гости к турецкому купцу Суло Ага. Дамы прошли в его гарем, куда сбежались соседки посмотреть на европейских женщин, которые осмеливаются ходить по улицам с открытыми лицами. Турчанки ходили босиком, ногти на руках и ногах были выкрашены красной краской, волосы заплетены в массу мелких косичек.
По возвращении в Вену, Зюсс узнал, что постройка водопровода все еще не налажена. С февраля 1867 года дума шесть раз обращалась в министерство финансов с просьбой ускорить разрешение займа и передачу городу источников Кайзербруннен. В ноябре пришло наконец предложение о передаче, но оно было обставлено невозможными условиями: город должен был отвести речку Питт в судоходный канал Нейштадта, признать претензии землевладельцев и добиться в рейхстаге выработки особого закона об отчуждении.
Эти новые препятствия возмутили думу, и она единогласно постановила послать заявление по шести адресам: императору, канцлеру, министру-президенту и министрам — военному, юстиции и финансов. В этом заявлении министерство финансов обвинялось в торможении общеполезного предприятия и в превышении власти. Такие действия по отношению к столице империи характеризовались в заявлении как беспримерные.
Только в июле 1868 года Вена приступила наконец к постройке водопровода. После окончания изысканий четыре года продолжалась волокита в правительственных учреждениях, где процветали взятки, продажность и интриги.